近日，我院王齐教授团队在国际期刊《Separation and Purification Technology》期刊上发表了题为“Boosting photo-self-Fenton-like reaction via ferric-ellagate complex for environmental remediation”的研究性论文。Separation and Purification Technology期刊是我校A++期刊。浙江工商大学李强博士为论文第一作者，浙江工商大学王齐教授、台州学院朱华跃教授和北京航空航天大学大学司晨教授为论文共同通讯作者。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.126450

导读

均相Fenton技术一直以其高效去除水中有机污染物的能力而受到广泛关注。然而，需外加H2O2及易产生铁泥等问题极大地限制了其实际应用。为了克服这些局限性，科研工作者们开始转向非均相类芬顿体系的研究。非均相类芬顿体系的研究虽取得了一定的进展，但H2O2活化路径不明确以及污染物降解速率缓慢等问题制约其进一步发展。本研究成功研发了一种名为RF/EA-Fe的光催化原位类Fenton体系催化剂。RF/EA-Fe催化剂的独特之处在于其结合了光催化和类Fenton反应的优势，能够在光照条件下高效降解抗生素及染料等有机污染物并灭活细菌。为了深入了解其工作原理，研究团队借助DFT理论计算，重点研究了H2O2在新型铁-鞣花酸盐配合物上的活化路径。经过深入的研究，发现H2O2在EA-Fe表面通过均裂方式高效地生成了羟基自由基（•OH），这是其卓越降解性能的关键所在。为了验证RF/EA-Fe催化剂的应用效果，研究团队对其去除水中抗生素（TC）的性能进行了详细探究。实验结果表明，该催化剂能够高效降解抗生素，并详细揭示了降解路径及中间产物的生态毒性。此外，催化剂对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌等常见细菌均展现出优异的杀灭效果，进一步证明了RF/EA-Fe催化剂在环保领域中具有广阔的应用前景。

研究亮点

1、首次将铁-鞣花酸盐配合物（EA-Fe）材料用于光催化原位类Fenton体系；

2、从理论上阐明了H2O2在EA-Fe上以均裂方式生成羟基自由基（•OH）；

3、光催化原位类芬顿体系（RF/EA-Fe）不仅能够高效降解抗生素，还具备优异的杀菌性能；

4、利用RF/EA-Fe降解TC产生的中间产物的生态毒性较低。

图文导读

图1 (a) RF/EA-Fe的制备流程图，各催化剂的 (b) XRD ，(c) FTIR谱，(d) RF/EA-Fe的XPS谱，各催化剂(e) RF, (f) EA-Fe, (g) RF/EA-Fe的SEM图和(h) RF/EA-Fe的EDS

图2 H2O2活化路径I和路径II的自由能分布

图3 (a) TC的降解性能，(b) pH、(c) TC初始浓度和 (d) 光催化剂初始浓度的影响，(e)捕获剂实验，以及(f) 亚甲基蓝MB的降解性能

图4 急性毒性(a)黑头鲦鱼，(b)大水蚤，(c)梨形绦虫和(d) TC及其降解中间体的生物积累因子

图5 可见光照射下(a)大肠杆菌和(b)金黄色葡萄球菌失活曲线，(c) 不同催化剂生成•OH和(d)•O2-的动力学曲线，(e) RF/EA-Fe催化剂在可见光照射下的机理图

主要结论

本研究成功设计了一种具有优异有机物降解和细菌灭活性能的光催化原位类Fenton体系催化剂RF/EA-Fe。借助DFT理论计算，深入探究了H2O2在新型铁-鞣花酸盐配合物上的活化路径，揭示了其高效降解性能的机制。同时，通过实验验证了该催化剂在去除水中抗生素和杀菌方面的优异性能。这一研究不仅为水处理领域提供了一种新的有效方法，还为合理设计具有优异降解有机污染物和抗菌性能的光催化原位类Fenton体系提供了经验借鉴。

李强（第一作者），博士，讲师。2022年1月博士毕业于北京航空航天大学，同年2月入职浙江工商大学环境科学与工程学院。主要从事MXenes、MOFs等材料在光催化、光电催化以及高级氧化等领域的应用研究。以第一作者/通讯作者身份发表SCI论文14篇、EI论文2篇，授权国家发明专利1项。此外，以科研促教学，指导国家大学生创新项目4项、省新苗人才计划1项，指导学生在挑战杯、生态竞赛等竞赛中获省级及以上奖励4项。

王齐（通讯作者），教授、副院长。浙江省青年人才，浙江省高校“双带头人”教师党支部书记工作室负责人。Chin. Chem. Lett.青年编委、巴塞尔公约亚太区域中心化学品和废弃物环境管理智库专家，入选2022年、2023年全球前2%顶尖科学家“年度影响力”榜单。2004年本科毕业于武汉大学，2009年博士毕业于中国科学院化学研究所，师从赵进才院士。曾在美国佐治亚理工学院（合作导师：John C. Crittenden院士）、南佛罗里达大学（合作导师：马胜前教授）访学。先后获评浙江省“师德先进个人”、 浙江省高校“优秀党务工作者”、浙江工商大学“教坛新秀”“优秀教师”“优秀学生科技创新导师” “我心目中的好导师”等荣誉。主要研究领域包括光催化、水污染控制、环境功能材料等，主持国家自然科学基金4项、省部级项目3项，研究成果获Nature China的 Highlight，被国家自然基金委“基金要闻”专栏报道。在Angew. Chem. Int. Ed.、Appl. Catal. B: Environ.等SCI一区/TOP期刊上发表论文60余篇，9篇入选ESI前1%高被引论文，3篇入选热点论文。指导的学生在挑战杯、大学生节能减排大赛等竞赛获省级及以上奖励30余项。